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Rh-SnO2界面上的选择性乙醇氧化反应

       直接乙醇燃料电池(DEFC)具有可持续性和环境友好的优势,因此被认为是将化学能转化为电能的有前途的能源装置。原则上,阳极乙醇氧化反应(EOR)用于DEFC可以通过C1或C2途径发生。 C2H5OH在C1途径中通过12电子过程经历完全氧化以形成CO2,而C2H5OH在C2途径中通过4电子过程经历部分氧化以生成CH3COOH。原则上高效EOR过程需要C2H5OH完全氧化形成CO2(C1途径),但是,由于C2途径比C1途径动力学更快,因此通常优先于EOR。因此,迫切需要开发高效的催化剂具有高活性,高CO2选择性和优异的EOR稳定性。
       近期,一篇发表在《
Advanced Materials》的文章中,研究团队将Rh负载在SnO2/C复合载体上准备得到SnO2–Rh NSs催化剂,并证明了SnO2-Rh NSs可以作为EOR形成CO2的高活性和选择性位点。经过优化的催化剂(0.2SnO2-Rh NSs / C)在活性,选择性和稳定性方面均表现出出色的EOR性能。机理研究表明,Rh–SnO2界面可促进C2H5OH中C-C键的裂解,通过COX等中间产物形成CO2,Rh–SnO2界面的强协同作用促进了电子从Rh转移到Sn上,进一步促进了C2H5OH中C-C键的离解,并阻碍了EOR过程中中间体对催化剂的中毒。
       Rh–SnO2界面协同作用在碱性条件下显着提高了对CO2的选择性EOR。优化的0.2SnO2-Rh NSs / C催化剂在0.1 m KOH + 0.5 m C2H5OH中的MA为213.2 mA mgRh-1,C1路径选择性为72.8%,碱EOR性能增强。Rh–SnO2界面有利于C1途径,并促进了有毒中间体(* CO和* CH3)的氧化,从而提高了CO2选择性并提高了EOR的催化剂耐久性。这项工作突出了界面对提高采收率催化剂的重要性,并促进了通过界面修饰设计高效催化剂的基础研究。(来源:QYIM & AMSC ZP GAO编报)

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