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银纳米粒子中的等离子体量子尺寸效应主要受界面和局部环境的影响

当金属尺寸减小到纳米级并出现由电子振荡而出现的局部表面等离子体共振(LSPR)的新现象时,金属的物理性质就会发生变化。金属纳米粒子在催化、成像和生物传感等方面都具有广泛的应用。然而当金属纳米粒子直径小于10nm的量子状态时,量子效应使光学性质更加复杂,其性质的现有知识变得非常模糊。等离子体特征取决于通过调整材料的大小和形状可以在大光谱范围内调整的集体电子激发。小金属纳米粒子中LSPR的尺寸依赖性光谱位移是由量子效应引起的,但是由于不一致性,现有文献仍然存在很大争议。

201811月,法国的研究人员在《nature physics》报道了在二氧化硅中嵌入尺寸选择的小银纳米粒子的互补实验,该研究基于混合经典/量子模型,他们简要地解决了文献中存在的矛盾,重点关注局部表面等离子体。在这项研究中,作者在介电环境中使用了复杂电子模型的理论来解释导致红移和蓝移的权衡,以建立独特系统的光学和电子特性的统一方法。

研究人员使用物理制备和尺寸选择的纯银颗粒并将它们嵌入均匀的二氧化硅基质中作为样品,使用光学和电子光谱学来研究单个银纳米粒子的等离子体特性,其尺寸达到量子状态。研究人员发现,LSPR的光谱位置(红色和蓝色偏移)是由两种相互抵消的量子尺寸效应(电子溢出和层减少的极化率)之间的微妙平衡产生的。他们观察到,由于周围介质的折射率增加,将纳米颗粒嵌入二氧化硅中会使LSPR移位。还注意到金属和基质之间不存在任何局部化学共价键,使得相保持其固有性质而没有干扰。

研究人员强调了实施量子等离子体系统的所有相关贡献的重要性,如研究中所详述,为进一步研究不同等离子体效应(如体积等离子体)和不同系统(如纳米合金)铺平了道路。(来源:QYIM & AMSC WK CAI 编报)

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