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Ir单原子调节生物质在Co3O4上的选择性吸附位用于电合成

         5-羟甲基糠醛(HMF)是由葡萄糖或果糖脱水生成的化学物质,分子中含有一个呋喃环,一个醛基和一个羟甲基,其化学性质比较活泼。可以通过氧化、氢化和缩合等反应制备多种衍生物,是重要的精细化工原料。而以5-羟甲基糠醛(HMF)为原料的电合成被认为是实现生物质衍生高价值化学品的一种绿色策略。由于HMF的分子结构比较复杂,了解HMF在电催化剂上的吸附/催化行为对于生物质基电合成具有重要意义。
      在近期一篇发表于《
Advanced Materials》的文章中,湖南省石墨烯材料研究所、湖南大学等研究团队报道了一种负载Ir单原子的尖晶石氧化物Co3O4作为HMFOR的理想电催化剂。尖晶石氧化物是HMF氧化反应的理想电催化剂,其原子结构可调而被广泛研究为模型催化剂。由于HMF的分子结构复杂,因此对HMF的吸附有一个基本的了解。单原子催化剂(SACs)已被广泛设计用于各种反应。金属氧化物负载/受限贵金属单原子(SAS)是其中一种关键的SACs。正极SA与氧化物之间的电子相互作用将导致不同原子位置的电子密度重新分布。金属原子的空间隔离可以调节反应底物和中间体的吸附能,从而加速反应过程。
      因此,我们通过引入Ir单原子中心对HMF在Co3O4上的吸附行为进行了研究和优化。有趣的是,与Co3O4相比,Ir-Co3O4电催化剂表现出更强的C=C基团吸附。优化的HMF吸附行为可以提高HMFOR的电催化性能。结果表明,Ir-Co3O4催化剂具有极低的起始电位(1.15VRHE)和较快的HMFOR反应动力学。此外,我们还证明了Co3O4上的单原子Ir能增强共轭环状碳环有机物的电氧化。本工作制备了一种性能优良的HMFOR电催化剂,为通过调节反应物的协同吸附行为来设计高效电催化剂提供了一种新的策略。(来源:QYIM & AMSC ZP GAO 编报

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