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铂-氧化钨-氢型甘油氢解催化剂的布劳斯特酸位点本质的探讨

        利用生物质生产燃料和化学增值产品是很有吸引力的,也是环境友好的和可持续的。由于原料的氧含量高,加氢脱氧成为生物质加工过程的重要渠道之一。甘油是最简单的生物质平台化合物,同时含有伯-羟基和仲-羟基,甘油发生氢解能够生成一系列C3化合物,而在众多反应中,选择性碳氧裂解为1,3-丙二醇(1,3-PDO)仍然是一个具有挑战性的问题。铂-氧化钨-氢型催化剂因其对1,3-PDO的高选择性而得到广泛研究。特别是对于铂-氧化钨-氢型催化剂活性中心铂-氧化钨-氢结构的详细信息的表征比较缺乏,以及对铂-氧化钨-氢型催化剂的布劳斯特酸性的本质仍然不清楚。
       在近期一篇发表于《
JOURNAL OF CATALYSIS》的文章中,天津大学的研究人员提出了一系列表征手段,对铂-氧化钨-氢型催化剂的一系列特性进行了具体的分析和说明。比如,利用对照催化剂的甘油转化率和1,3-PDO的选择性,说明了金属-氧化剂强相互作用(SMOI)对催化活性的重要影响;以及利用NH3-TPD和密度泛函理论计算表征了布劳斯特酸位点的本质结构,说明了催化剂酸性的来源以及增强酸强度的方法。
       本文作者将SMOI作用应用于铂-氧化钨-氢型催化剂的制备,减少了其他活性中心的干扰,并验证了具有中等聚合WOx结构域的铂-氧化钨-氢型催化剂有最高的1,3-PDO形成速率。并且得出了在铂-氧化钨-氢型催化剂上,甘油转化反应仅能在强酸中心和活性氢共存时发生的结论,表明1,3-PDO是通过甘油直接加氢脱氧机理形成的。在文章最后部分,作者讨论了WOx的聚合度和还原度都会影响铂-氧化钨-氢型催化剂的布劳斯特酸性,进而影响催化剂的活性;并得出在布劳斯特酸的形成过程中,铂和WO4单元分别起到电子受体和导体的作用的结论,为铂-氧化钨-氢型催化剂的进一步设计提供了方向。(来源:QYIM & AMSC MY QIU编报)


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