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等离激元驱动的能量不利脱氢动力学

       微观纳米粒子的瞬态转变决定了宏观化学反应的速率和方向。这些瞬态转变不同于平衡态的电子分布和结构布置,其不仅是化学反应的关键中间步骤,还决定了各种反应产物选择性的增加和降低。对瞬态转变的控制不仅可以避免效率较低的反应途径,还可以创建新的电子或结构状态,使化学反应更有效的进行。然而,控制这些瞬态转变是一个突出的挑战,通常需要原子级别的设计。而且,值得注意的是,原子尺度结构特征(即原子配位数、表面应变等)和影响转化动力学的宏观参数(即温度、化学成分、化学环境等)之间存在空间尺度不匹配的问题。
       在近期一篇发表于《
Science》的文章中,斯坦福大学的研究人员采用微观等离激元手段对宏观化学反应实现了精准空间控制,包括对能量不利的反应位点进行等离激元激活。研究人员设计了一个十字交叉型Au-PdHx棒状天线反应系统,将电磁增强定位在远离固有反应优势的PdHx纳米棒尖端,并利用光学耦合的原位环境透射电子显微镜,跟踪了不同光照强度、波长和氢气压力下的单个天线反应器的脱氢反应过程。原位实验表明,等离激元能够催生新的活性位点。分子动力学模拟证实,这些新的活性位点在能量上是不利的,只能通过定制的等离激元手段来激活。
      本文作者证明了等离激元如何改变纳米粒子脱氢反应的优选活性位点。并进一步证明了电磁增强和先天材料响应如何决定后续的等离激元诱导行为,以及两者的精心设计如何创造新的反应动力学。通过将非反应位点转化为最有利的反应位点,等离激元可以帮助新一代复合光催化剂实现对整个催化表面的利用。除了催化之外,等离激元还可能在依赖相变的光电和能量存储器件中找到应用,例如在VO2中实现特定位置的金属绝缘性转变或在MgHx中创造新的氢化动力学。(来源:QYIM & AMSC MY QIU编报)

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