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钼催化二碘化钐与醇或水合成氨

氮气和氢气在高温高压和催化剂存在直接合成氨,以氨气为原料生产氮肥是重要的工业过程之一。目前生产氨的主要方法是Haber-Bosch工艺,但是这种工艺需要消耗大量能源。因此希望能开发出利用水替代氢在温和条件下合成氨的工艺。过渡金属二氮络合物催化还原氮气是合成氨的一种替代方法。在这些反应体系中,茂金属(过渡金属与环戊二烯相连所形成的有机金属配位化合物)或钾石墨通常用作还原剂,吡啶或相关化合物的共轭酸用作质子源,这些试剂应该是低成本、易获得和环保的。
      20194,东京大学研究团队在nature报道二碘化钐与醇或者水反应能够在环境条件下通过钼络合物催化剂固定氮最多可生产4350当量氨(基于钼催化剂),产率可达到91%,周转频率约为每分钟117次。研究团队探究了使用十甲基钴茂替代二碘化钐作为还原剂时,并没有观察到氨的形成,虽然十甲基钴茂具有更高的还原性能,说明二碘化钐在这个反应体系中无法被取代。
    与目前报道的人工反应系统相比,氨的生成量和生成速率分别大一个和两个数量级,并且生成速率接近用固氮酶观察到的生成速率。通过削弱配位的醇和水的
OH键,在质子耦合电子转移过程中实现高反应性。虽然目前该反应并不适合工业化应用,但这项研究为进一步研究催化固氮提供了机会。(来源:QYIM & AMSC WK CAI 编报)

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