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过渡金属LDH和水钠锰矿混合催化剂:一种在工业操作条件下对水氧化具有长期稳定性的2D-2D混合催化剂

      先进的析氧反应(OER)催化剂是高效电解水制氢的关键。在迄今报道的OER无贵金属电催化剂中,NiFe LDH显示出最好的催化活性,但其稳定性仍需进一步提高。同时,在光系统二(PS II)中具有类似于析氧络合物(OEC)局部原子结构的水钠锰矿也已被广泛研究。然而,水钠锰矿的OER催化活性远不如人意。已有许多研究报道通过改变其内部和外部结构特征来提高水钠锰矿的活性,在此期间,研究人员发现水钠锰矿的层间阳离子和其催化活性之间存在相关性,但其中的作用机理仍不清楚。
      在近期一篇发表于《
Angewandte Chemie》的文章中,北京大学的研究人员通过将带正电荷的NiFe LDH单层([NiFe(OH)2]x+)嵌入带负电荷的水钠石层([Mn(III/VI)O2]y-)之间的空隙中,设计并构建了一种高效的水氧化混合催化剂LDH(+)-Bir(-)。所制备的2D-2D LDH(+)-Bir(-)混合催化剂在碱性溶液中表现出优异的活性,在非常高的电流密度(400 mAcm-2)下具有非常低的过电位(407 mV)和较小的塔菲尔斜率(43 mVdec-1)。并且,即使在85℃和6mol KOH的工业制氢条件下,LDH(+)-Bir(-)混合催化剂也具有长期的稳定性。从实验和理论两方面来分析,两个带相反电荷的2D层之间发生了活跃的电荷转移,与层间电场一起大大增强了催化剂的OER反应动力学。
      本文作者通过一种新颖的2D-2D静电组装策略,实现了对催化剂电催化性能的灵活调节,为设计高效清洁的燃料转化催化剂开辟了一条全新的途径。(来源:QYIM & AMSC MY QIU编报)

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