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揭示近中性pH值下碳酸氢盐在碳酸钙形成中的作用

       目前在科学研究中,矿化作用机制尚未被研究透彻,更不必说生物和环境的条件下相关的矿化过程。然而在不同时空尺度下的成核和结晶反应是生物和地质现象发生的起始。科学家以CaCO3作为研究这些过程分子机制的重要科学模型有许多重要发现,如存在不饱和与饱和的溶液中的溶质离子团簇、聚合物诱导的液体前驱体以及无定形中间体作为许多生物和合成材料的前体,这些发现在经典成核的理论上提供了新的成核和结晶的经典概念的观点。
       最近,一篇发表在
Angewandte Chemie的文章介绍了德国汉诺威莱布尼茨大学无机化学研究所关于近中性pH值下碳酸氢盐参与在碳酸钙形成。在接近中性的pH值下,碳酸盐和碳酸氢盐之间的钙离子相互作用的竞争产生了不同的离子缔合行为,分别以预成核团簇(PNC)和离子对的形式,后者只有pH 8.5-9.0以上时才可以忽略。pH低于8.5时,碳酸氢盐离子的结构可以通过碳酸氢盐与碳酸盐PNC末端结合位点的结合,然后在液-液分层(liquid-liquid demixing)后与新生纳米液滴的界面结合来解释。另外,碳酸氢盐离子对矿物成核途径有两种主要影响;作为一种与钙等离子相互作用的可溶性物种,碳酸氢根离子是一种能与Ca2+离子结合的可溶性物种,同时在沉淀碳酸钙形成过程中参与形成液态前驱体相(liquid precursor phase)和固态无定形碳酸钙。
      该研究揭示了在矿物颗粒成核过程中,HCO3-物种对离子缔合的机制贡献,以及这些离子相互作用在粒子成核后的进展和影响,从而确定了生理相关物质发生的新方面。这些结果对于更好地理解离子在调节生物和地质矿化反应中的作用,以及潜在地启发控制矿物生长和结构的合成策略是至关重要的。如碳酸氢盐离子可以明显地改变碳酸钙物种与生物(宏观)分子的相互作用,特别是在矿化的早期阶段,主要发生在PNC的终端位置和新生成的纳米液滴和纳米无定形碳酸钙的界面。

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