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甘油脱水制丙烯醛反应中,SAPO-34催化剂上的分级孔与强B酸位点的协同作用

       近年来,生物柴油的产量持续增长,预计在2020年将达到3690万吨。甘油作为生物柴油生产的主要副产物,每年有大量的甘油过剩,不仅导致甘油价格下跌,而且还会对环境造成污染。甘油脱水制备丙烯醛是一种较有商业前景的提升甘油附加值的途径。甘油脱水是一个酸催化反应,为了提高丙烯醛的产率,对开发强B酸位点进行了大量研究。沸石是常用的固体酸催化剂。其中,SAPO-34有较大的B酸强度范围,而且其微孔结构可以为反应提供择形性。但是,同时这种微孔结构使其存在扩散限制,对反应不利。因此,引入分级孔结构从而改善其催化性能被认为是一种可行的方法。
       在近期一篇发表在《Journal of Catalysis》的一篇文章中,悉尼大学的研究人员提出在SAPO-34分子筛中同时引入多级孔结构和增强其B酸位点,从而提高甘油脱水制备丙烯醛的产率。在合成的SAPO-34分子筛的基础上分别对其进行不同浓度硝酸处理和不同温度的水处理。对催化剂的表征结果表明,一部分催化剂中成功引入了中孔结构,同时增加了强B酸位点(Si(OH)Al桥羟基)。结合反应性能结果分析,研究人员认为B酸位点激活了甘油分子中间的羟基从而引发甘油脱水反应,因此增加强B酸位点提高了丙烯醛的选择性。而中孔结构的引入改善了中间产物/产物的扩散速率,因此提高了甘油的转化率。此外,二者的协作同时限制了催化剂的失活,延长了催化剂的使用寿命,这是甘油脱水的另一个重大挑战。
研究结果对设计高效的纳米孔催化剂用于烃类转化和生物精炼具有重要的参考价值。(来源:QYIM & AMSC JQ ZHONG 编报)
 

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