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深入理解限制烃物种对甲醇转化催化剂寿命的影响

        甲醇制烃反应(MTH)是重要的制取烯烃和汽油的工业催化过程。过去,有研究提出了“碳池”机制,认为MTH反应中甲醇的转化通过碳池进行。在甲醇制烯烃过程中,这些烃物种可以被广泛地划分为所需的较轻烯烃和不需要的较重组分,后者将导致催化剂在数小时内失活。在操作过程中跟踪碳质物质的形成是进一步优化催化剂的关键。拉曼光谱是表征积碳物种的一种强有力的技术,但它在沸石催化剂上的应用经常受到来自样品的固有和偶然的荧光的阻碍。Operando Kerr-gated拉曼光谱可以减少这些荧光阻碍,使得光谱更加清晰。Operando分子模拟可以识别反应中间产物,并确定它们在沸石中的移动性。
       在近期一篇发表在《nature materials》的一篇文章中,伦敦大学的研究人员结合operando分子模拟和operando Kerr-gated拉曼光谱研究,揭示了甲醇转化的不同阶段中各类烃物种的形成。研究表明在CHA笼结构的SSZ-13催化剂中,甲基化苯离子和烯烃是重要的碳池化合物。延伸多烯的形成和积累阻塞沸石孔道,随后经过内环化形成多环芳烃,最终导致催化剂失活。在类似的反应条件下,在MFI结构的ZSM-5催化剂中,并没有观察到多环芳烃的形成,而且甲醇转化率没有下降,催化剂寿命延长。研究人员将这归因于ZSM-5催化剂的小体积空腔和交叉通道结构限制延伸多烯内环化。基于此,研究人员认为MTH反应最优的催化剂应具有类似菱沸石的形貌结构(保持催化剂的择形性)和类似MFI结构的小体积空腔和交叉通道(抑制多环芳烃形成)。
        反应机理的研究能为催化剂设计提供基础,但如何制造出这样的催化剂仍然是一个挑战。(来源:QYIM & AMSC JQ ZHONG 编报)

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