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调整层状Srn+1Tin-xNixO3n+1钙钛矿结构从而提高催化活性

       化石燃料的燃烧导致大量二氧化碳进入大气中,但全球能源消耗依然持续增长,因此,开发新的能源生产或回收二氧化碳的方法是值得尝试的。合成气(H2和CO)是重要的燃料和工业原料,可利用甲烷与水的蒸汽重整(SR)或甲烷与二氧化碳的干式重整(DRM)获得,一般的催化剂会因表面积炭而失活,因此,有研究者提出用具有独特催化性能的Ruddlesden-
Popper(RP)型层状钙钛矿氧化物作为催化剂,使用SR和DRM的组合(双重重整)来解决上述问题。
        2018年2月印度CSIR-国家化学实验室的几位研究者发表在《Journal of Catalysis》上的一篇文章中,研究者们通过柠檬酸盐凝胶法制备了一系列Ruddlesden-Popper(RP)型层状钙钛矿氧化物Srn+1Tin-xNixO3n+1(n=1,2,3,∞)。并且,通过XRD、拉曼光谱、TPR-H2、TPD-O2、TEM、XPS等手段对样品的结构和组成进行表征,发现合成的Srn+1Tin-xNixO3n+1(n=1,2,3,∞)具有良好的钙钛矿晶体结构,并判断Ni通过取代Ti存在于晶体内部,通过还原处理则转移到催化剂表面。之后,研究者们以还原过的Srn+1Tin-xNixO3n+1(n=1,2,3,∞)作为催化剂,进行了甲烷的SR、DRM和双重重整实验,实验结果表明SrTi0.8Ni0.2O3(n=∞)在上述实验中始终保持着稳定的催化活性,甲烷转化率达到90%以上,二氧化碳转化率达到50%左右。
       作者表示,该实验条件下催化活性随着RP型钙钛矿结构催化剂的阶数增加而增强,即SrTi0.8Ni0.2O3(n=∞)>Sr4Ti2.3Ni0.7O10(n=3)>Sr3Ti1.5Ni0.5O7(n=2)>Sr2Ti0.7Ni0.3O4(n=1)。其中,除了SrTi0.8Ni0.2O3(n=∞),其他低阶的催化剂在DRM过程中都随着时间出现明显的失活,这可能是因为SrTi0.8Ni0.2O3(n=∞)能够产生更多的氧空穴,晶格氧转移到催化剂表面与炭反应带走积炭。(来源:QYIM & AMSC WJ HUANG 编报)

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